2004年，Boyz组合发行了《男生围》、《Boyz Can Cook》（又名《美味男生》）等专辑 。同年，在喜剧电影《大无谓》首次挑大梁担任主角；并参演了电影《爱作战》、《这个阿爸真爆炸》 ，客串了电影《新警察故事》和《鬼马狂想曲》，参演了电视剧《伙头智多星》。

2012年6月，主演的青春惊悚片《半夜不要照镜子》上映 ；同年主演的电视剧《剑侠情缘之藏剑山庄》在央视播出，并与吴俊余、杨洋等共同主演了网剧《成人记》

2013年，在3D魔幻神话剧《追鱼传奇》中扮演男主角张珍，并演唱插曲《漩涡》，该剧以周播剧形式暑期登陆湖南卫视，取得了不俗的收视成绩，使关智斌在内地人气迅速上升；其参演的3D魔幻神话电影《白狐》也于九月上映。

2014年1月，参演的电影《救火英雄》上映；3月，参演的电视《妻子的秘密》播出，关智斌一人分饰两角，分别扮演心理学博士雨轩和神秘高贵的CEO高翔。同年，分别担任了两部单元剧《新济公活佛》和《美人制造》中的单元男主角。他与林心如、袁弘等合作的古装剧《秀丽江山之长歌行》预计于2014年底献映。
2015年，与黄圣依、马景涛合作《好想听你说爱我》