2011年，出演了由香港导演马伟豪执导的改编自石康同名小说的电影《奋斗》，在剧中饰演韦涛。

2012年，在农村教师题材的电影《春雨沙沙》中首次尝试教师角色，在剧中饰演周小斌老师；同年，他出演了卢伦常执导的都市情感励志轻喜剧《爱情面前谁怕谁》，在剧中饰演小山；同年，他还在国内第一部真实反映中国研究生支教团深层生态的电影《青春的力量》出演男一号。

2013年，在惊悚电影《笔仙2》中担纲男主角，首次触电大荧幕便挑大梁饰演男一号游峰，在剧中与韩国演员朴韩星演对手戏。

2014年，张皓然在民国虐情剧《秀秀的男人》中饰演的柱子是一个痞子男，经常聚众赌博，不务正业，败坏本不富裕的家底，无奈之下跟随嫂子投靠在上海工作的表哥；同年，他还出演了唐人古装剧《女医明妃传》，搭档刘诗诗，霍建华，在剧中饰演腹黑男程村霞。